Am
12. November 1861 wurde er zum Major der Unionsfreiwilligen (USVols) befördert
und leistete Dienst im Stab des Generalinspektors. Eine erneute Beförderung zum
Brigadegeneral der US-Vols folgte am 27. Juli 1862. Er wurde Kommandeur der
Kavallerie in John Popes Virginia-Armee und nahm am Nord-Virginia-Feldzug teil. Am
27. August 1862 kam es zum Gefecht von Thoroughfare Gap gegen James Longstreets
Korps, am 29. August und 30. August 1862 zur zweiten Schlacht am Bull Run. Er
wurde im Kampf verwundet. Buford wurde Kommandeur der Kavallerie unter George
Brinton McClellan im Maryland-Feldzug 1862 und nahm mit seinen Truppen an der
Schlacht am Antietam in Sharpsburg am 17. September teil. Weitere Gefechte und
Schlachten, an denen Buford teilnahm, waren die Schlacht von Fredericksburg,
Stonemans Raid sowie Beverly Ford, Aldie, Middleburg und Upperville sowie die
Schlacht von Gettysburg. Buford
wurde daraufhin rückwirkend zum 1. Juli 1863 zum Generalmajor der US-Volunteers befördert.
Die Beförderung wurde ihm auf seinem Sterbebett überreicht, die Todesursache
war eine Lungenentzündung sowie typhoides Fieber und allgemeine Erschöpfung.
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